Teadlased kasutavad kõrgharmooniliste spektroskoopiat kõrgsurveülijuhtide elektroonilise struktuuri avamiseks

Kõrge rõhk on tekitanud kondenseerunud aine jaoks palju uudseid olekuid, paljastades uusi füüsikalisi ja keemilisi nähtusi. Nende hulgas on teadlaste tähelepanu äratanud ruumitemperatuurilähedase ülijuhtivuse (Tc＞ 200 K) avastamine kõrgsurvehüdriidides, nagu H3S ja LaH10.
Kõrgsurveülijuhtide ülijuhtivuse üleminekutemperatuur on tõusnud, kuid ülijuhtivuse mehhanism jääb lahtiseks küsimuseks tõhusate sondide puudumise ning tundmatu elektroonilise struktuuri ja ülikiire dünaamilise käitumise tõttu kõrgsurve kvantolekutes.
Kõrgem harmooniline genereerimine (HHG) on protsess, mille käigus langev laser muundatakse tugevaks koherentseks kiirguseks, mille sagedus on mitu korda suurem. Mittelineaarse optika tüüpilise esindajana pärineb tahketes ainetes sisalduv HHG sise- ja ribadevaheliste elektronide mittelineaarsest juhtimisest tugeva välja laser-aine interaktsiooni kaudu. Selle tulemusena sisaldavad HHG spektrid loomulikult materjali aatomi- ja elektrooniliste omaduste sõrmejälge. Kasutades seda mittelineaarset, mitteperturbatiivset dünaamilist protsessi, saavad teadlased uurida materjalide sisemist olemust.
Hiljuti uuris Hiina Teaduste Akadeemia füüsikainstituudi / Pekingi kondenseeritud aine füüsika riikliku uurimiskeskuse teaduri Sheng Mengi meeskond kõrgsurve ülijuhi H3S ülikiire HHG dünaamikat, kasutades selleks esmalt. põhimõtted aega sisaldav tihedus-funktsionaalne teooria ning rühmas välja töötatud mitteadiabaatilise aegasisaldava tihedusfunktsionaalse molekulaardünaamika meetodi ja tarkvara kasutamine. On leitud, et HHG kõrgsurveülijuhtides on tugevalt lainepikkusest sõltuv ja anisotroopne, mis näitab, et HHG protsess sõltub tugevalt elektroonilisest struktuurist. Uuritakse HHG aeg-sagedusanalüüsi ja määratakse madalat järku harmooniliste ribasisese hajumise dünaamika mehhanism. Selle põhjal, kasutades HHG spektreid, uuritakse energiariba dispersioonistruktuuri rekonstrueerimist Fermi pinna lähedal. Lisaks leiti, et koherentsete fonoonide poolt on HHG spektri tugev modulatsioon, mis näitab HHG protsessi tundlikkust elektroakustilise sidestuse suhtes. Kasutades koherentsete fononitega moduleeritud HHG spektrit, rekonstrueerib uuring täiendavalt elektroakustilise sidestusmaatriksi elementide tugevust Fermi pinna lähedal. Uuring näitab, et materjalides esinevad paljude kehade vastasmõjud (elektroakustiline sidestus) mõjutavad märkimisväärselt elektronide käitumist Fermi energiataseme lähedal. See toetab kõrgepinge ülijuhtivuse fonoonide vahendatud mehhanismi ja pakub täielikult optilist lähenemisviisi elektroonilise struktuuri ja elektroakustilise sidestuse uurimiseks kõrgepinge kvantolekutes.
Seotud uurimistulemused on avaldatud kui tahkis-kõrgharmooniline spektroskoopia kõrgrõhu kvantolekute optilise riba struktuuri sondeerimiseks, avaldatud Ameerika Ühendriikide riikliku teaduste akadeemia toimetistes (PNAS). Uurimistööd toetasid Hiina riiklik võtmeuuringute ja arendustegevuse programm, Hiina riiklik loodusteaduste sihtasutus ja Hiina Teaduste Akadeemia strateegiline pilootprojekt.